非同調性隨機雷射的蒙地卡羅模擬計算
劉建軒、高宗聖
一般雷射輸出需設計及製備良好的共振腔結構。而每個共振腔根據其設計及尺寸之不同會支持不同的共振頻率，這些特定共振頻率即被稱為模態(mode)。然而，在隨機雷射(random laser)中，光波的回饋機制則由系統中隨機散佈的散射體甚或是缺陷所提供的。因此，隨機雷射的模態在空間和光譜行為表現上都被認為是隨機產生的。隨機雷射作用可以在許多材料中觀察，例如，微米尺寸的鈣鈦礦晶體(microcrystalline perovskites)1,2、生物組織3、摻有奈米顆粒的染料介質(dye materialss)4、半導體粉末5等等。從觀察隨機雷射其輻射光譜特徵，可分為非同調性(incoherent)隨機雷射及同調性(coherent)隨機雷射6。
非同調性的隨機雷射放光通常被認為是非共振式回饋(non-resonant feedback)或稱為強度回饋(intensity feedback)機制，是基於在增益介質中的光子擴散(photon diffusion)。當輸入能量密度達到閾值時，隨機雷射輻射光譜中可觀察到數個奈米寬度的輻射尖峰產生。由於光子的擴散，所以強度的空間輪廓在系統中是延伸的。另一方面，同調性隨機雷射則被認為是共振回饋(resonant feedback)或是場回饋(field feedback)機制主導。與傳統雷射相似，即需要滿足相位條件。在這種類型的雷射作用中，在光譜中可發現約為0.2~0.5奈米線寬的輻射尖峰，並可預期在某些區域出現強度的空間限制。
光子擴散對於理解非同調性隨機發光是非常重要的7。因此，我們利用蒙地卡羅方法(Monte Carlo method)來模擬光子在無序增益介質中的擴散情況。在過程中，我們根據米氏理論(Mie theory)對每個光子施加隨機路徑(random walk)條件，配合依實驗量測而得的吸收和發射截面(absorption and emission cross section)，我們可以進一步追蹤光子在擴散出系統之前的總放大量。圖1(a)展示了在Ph6G染料介質中有無摻雜二氧化鈦(TiO2)散射體(直徑約為410奈米)，在不同作用能量密度下，其光譜峰值線寬的模擬結果比較。模擬結果清楚地表明光子散射是產生隨機雷射作用的重要關鍵之一。為了再進一步地瞭解光子散射在隨機雷射作用產生的重要性，圖1(b)顯示了平均自由路徑(mean free path)為1.5和3微米時，入射光作用面積(pumping area)與雷射閾值間的相依關係，可發現閾值與激發面積和散射平均自由路徑高度相關，這是在無序的增益介質中光子擴散的結果。
Fig. 1 (a) Simulated linewidth of colloidal Rh6G and pure Rh6G (pumping diameter D =0.7 mm) (b) Area-Threshold curve with two scattering mean free path (ls represents scattering mean-free path)
此外，我們也模擬散射體其米氏共振(Mie resonance)對發射光譜的影響。在圖2中，我們在染料介質中摻雜直徑為900奈米的TiO2散射體，並計算其傳輸平均自由路徑光譜(transport mean free path)，即各向異性散射(anisotropic scattering)的散射平均自由路徑的修正版項。沿著傳輸平均自由路徑光譜，可發現輻射峰值出現在約563奈米和571奈米處，其間分別發生了最大增益和米氏共振結果。此外，兩個輻射尖峰的線寬與米氏共振線寬一致，即說明米氏共振影響發射光譜的有力證據。
Fig. 2 (a) Simulated emission spectrum with TiO2 scatterings with 900 nm in diameter, along with its transport mean free path spectrum (b) A further curve fitting with respect to two peaks at 563.12 nm and 571.42 nm.
參考文獻
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